Hacia 1760 se hizo promotor de una empresa francesa destinada a fundar una colonia en las islas Falkland, en las inmediaciones del estrecho de Magallanes', llamándolas Malvinas; realizando para tal efecto dos viajes, uno en 1763 y otro el año siguiente.

En 1766, el Gobierno francés le encargó la realización de una expedición que diese la vuelta al mundo. Aprestáronse dos buques y se reunieron los elementos necesarios para la empresa y los hombres útiles para hacerla fructuosa. Los expedicionarios partieron desde Brest el 5 de diciembre de 1766.

El 14 de noviembre después de una estadía en Montevideo elevaron anclas para continuar su viaje. Las opiniones de los últimos exploradores de la región austral estaban muy divididas sobre las ventajas y los invenientes de las dos vías de acceso al Pacífico: la del Estrecho de Magallanes o la del Cabo de Hornos. Boungainville, que siguió el camino del estrecho, se expresa acerca de él: "A pesar de las dificultades que hemos experimentado, yo aconsejaré siempre que se prefiera el estrecho al Cabo de Hornos desde el mes de septiembre a fines de marzo. En otros meses, cuando las noches son de 16, 17 o 18 horas, tomaría el partido de pasar por la mar ancha".

El 4 de diciembre, penetró en el Estrecho de Maqallanes y, fondeado en la bahía Posesión, comenzó estudios y observaciones de la geoqrafía de esa región. Continuando su reconocimiento con toda la acuciosidad posible, tuvo ocasión de tratar con los patagones y con los fueguinos reuniendo valiosas informaciones acerca de ellos. Retenido en muchas ocasiones por vientos contrarios, el 26 de enero de 1768 se hallaba a la vista del Océano Pacífico. Había empleado cincuenta y dos días en cruzar de un extremo al otro del Estrecho. Después emprendió el cruce del Pacífico recalando en Tahiti, Samoa, las Nuevas Hébridas y Australia. Prosiguiendo por el Indico, dio la vuelta al África y estuvo de regreso en Francia en marzo de 1769, satisfecho con haber cumplido la misión que se le confió.

Fue el primer francés que dio una vuelta completa al mundo. Publicó en París, en 1771, la historia completa de su expedición con el título "Voyage autour du monde par la fregate duroi La Boudeusse et la ilute L'Etoile en 1766, 67, 68 et 69". ("Viaje alrededor del mundo de la fragata del Rey La Boudeusse y la gole¬ta L'Etoile en 1766, 67, 68 y 69").

Por estimables que sean los trabajos de Bougainville, es preciso reconocer que ellos no adelantaron considerablemente el caudal de noticias que otros viajeros habían recogido sobre la porción de territorio chileno que • visitó. Si bien sirvieron para completar el conocimiento de ciertos accidentes geográficos e hidrográficos, así como el clima del Estrecho de Magallanes, sus mapas no son ordinariamente el fruto de un estudio científico y en general sólo valen como una representación aproximativa de la topografía de los lugares que reconoció.

Su libro, sin embargo, tiene un interés de otro orden por el conjunto de noticias que recogió acerca del estado administrativo y social de las colonias portuguesas y españolas que pudo conocer, por la claridad con que lo expuso y por la rectitud que dio a sus juicios.

Después de su regreso a Francia,Bougan-ville llegó a ser secretario de Luis XV y jefe de escuadra (comodoro) en la Guerra de Independencia de Estados Unidos. Caída la monarquía fue perseguido durante la Revolución Francesa, pero cuando Napoleón I ocupó el'trono imperial lo cubrió de honores